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窝阔台命搠里蛮领所部军队镇戍波斯，并设置了管辖阿姆河以西波斯各省的行政机构。1251年蒙哥即位后，置阿姆河等处行尚书省，以阿儿浑为行省长官，设治于呼罗珊的图斯城。
蒙古军队在1219年-1221年间侵略并摧毁花剌子模沙王朝后，一直没有所谓的民政机构，而是由将军在阿塞拜疆的木干草原以及大不里士一带统治。先是绰儿马罕，后是拜住，野里知吉带，到维吾尔人阔里吉思与卫拉特人阿儿浑阿加，才真正有民政机构。
1252年，蒙哥遣同母弟分镇波斯，统兵侵略尚未降服的国家，以搠里蛮军和出征怯失迷儿等处的蒙古军并隶旭烈兀，又命诸王各从所属军队中签发十分之二随从出征。1256年，旭烈兀军攻灭并盘踞马拶答尔诸山城的"木剌夷国"。
1258年攻陷巴格达，杀末代哈里发，灭黑衣大食。
1259年，分兵三路，入侵叙利亚。次年春，旭烈兀得知蒙哥崩于四川，于是留先锋怯的不花继续征进，自率其余军队退回波斯。九月，怯的不花军在阿音札鲁特被密斯儿苏丹忽秃思军击溃，蒙古所占叙利亚诸城尽失。
旭烈兀回波斯后，获悉忽必烈已经即大汗位，并与幼弟阿里不哥发生了汗位之争，遂不再东返蒙古。他向争位双方派出使者，表示拥护忽必烈为大汗，指责阿里不哥。元世祖忽必烈遣使传旨，将阿姆河以西直到埃及边境的波斯国土和该地蒙古、阿拉伯军民划归旭烈兀统治。于是，原由大汗政府直接管辖的波斯地区，实际上成为旭烈兀的领地，从而建立了又一个王朝。其领土东起阿姆河和印度河，西面包有小亚细亚大部分地区，南抵波斯湾，北至高加索山。旭烈兀以蔑剌哈为首都，设宰相以掌管全国政务，任命了各省长官，命长子阿八哈领汗国东部呼罗珊等省地。
1262年，钦察汗国别儿哥汗为争夺旭烈兀控制下的阿塞拜疆地区，发兵来攻，双方激战两年多。别儿哥虽然退回，但此后两蒙古汗国经常为领土争端发生冲突。
1265年旭烈兀崩，诸王、大臣奉阿八哈嗣位。阿八哈以未得大汗许可，只权摄国政，同时遣使报丧，于是忽必烈派使者持诏立他为汗。现存1279年阿八哈颁发的一张敕令上，盖有汉字"辅国安民之宝"方印，当是忽必烈颁赐给他的王印。
阿八哈即位后，向全国各地委派了官吏，命志费尼继续担任宰相职务，阿儿浑阿全主管各地包税制;规定凡旭烈兀制定的一切法律和他所颁布的各种诏令，都要坚决遵守和履行，严禁更改歪曲。阿八哈还击败了来自察合台汗国八剌及来自钦察汗国忙哥帖木儿的侵扰，使政权得到进一步巩固。
阿八哈即位后，始定都于大不里士，以蔑剌哈为陪都。忽必烈大举入侵宋朝，征工匠于阿八哈，回回炮手阿老瓦丁、亦思马因等入京应命，回回炮技术因而传入中国。
1282年阿八哈崩，弟贴古迭儿继立。1284年，阿八哈子阿鲁浑声言其父尝受大汗册命，汗位应当属己，于是在权臣不花支持下起兵推翻其叔，并遣使入元奏报。
忽必烈命他继承汗位，并授不花为丞相。在此之前，忽必烈遣孛罗丞相等出使伊利汗国。
1284年孛罗到达。孛罗在元朝历任要职，学识丰富，阿鲁浑将他留在汗廷参议政事。阿八哈、阿鲁浑父子为夺取叙利亚之地，采取与欧洲基督教国家结盟的政策，和拜占庭帝国结亲，并遣使赴罗马教廷及英、法等国，建立了友好关系。
1291年阿鲁浑卒，弟海合都继立。海合都挥霍无度，国库空虚，于是仿效元朝钞法，在孛罗丞相指导下印造发行交钞，但行用未久即废。
1295年权臣谋杀海合都，奉诸王拜都为汗，阿鲁浑之子合赞起兵讨灭叛者，夺取汗位。合赞为取得当地封建主和伊斯兰教众的支持，改信伊斯兰教，并定为国教。他的即位和改变宗教信仰，都得到元成宗铁穆耳的承认。1298年，合赞遣使入元朝，贡珠宝等物。蒙哥时，曾以彰德路为旭烈兀分地，这时，成宗即将旭烈兀分地历年应得岁赋赐合赞。现存1302年合赞致法国国王信上，钤用汉字"王府定国理民之宝"方印，当是元朝新颁给伊利汗的王印。
合赞即位后，大力进行社会改革，制定新的土地、赋税、驿站、货币等制度，限制蒙古贵族、将校和官吏对人民的横征暴敛，使农业、工商业得到发展，财政收入增加。他还鼓励发展科学文化，在首都兴建天文台，设立学校，命宰相拉施德丁编纂《史集》。合赞通晓多种语言，对天文、医学和许多工艺都颇有知识，尤精通历史，被誉为贤君。他与埃及的马木路克王朝为争夺叙利亚多次发生战争，察合台汗国的笃哇汗乘机攻占伊利汗国东部的吐火罗之地。除此之外，他同英国、法国和罗马教廷建立了使节来往关系。
蒙古帝国内部的纷争和战争，使许多蒙古青年被沦为当地阿拉伯人的奴仆，大大降低了蒙古军队在人们心中的威望。为此，合赞汗下令，凡是被卖出的蒙古族青年，必须用现金赎回，以为汗王效力。这样，在两年之内赎回了近1万人，组成御林军，派孛罗丞相担任万夫长。
合赞统治时期，是伊利汗国的最强盛时期。
1304年合赞崩，弟合儿班答继立，号完者都汗，迁都于新建的苏丹尼耶。合儿班答遵循其兄政策，仍用拉施德丁为宰相，继续发展经济、文化。拉希德丁除完成《史集》巨着外，还编纂了一部《伊利汗的中国科学宝藏》，介绍中国历代的医学成就。这时，元成宗与笃哇、察八儿达成和议，蒙古皇室的内争暂停，东西驿路畅通，伊利汗国和元朝的使节往来更加频繁。
